SCIENTIFIC HIGHLIGHTS
Wasser lässt das Proton zittern -
Ultraschnelle Bewegungen und kurzlebige Strukturen hydratisierter Protonen

Protonen in wässriger Umgebung spielen eine Schlüssel­rolle in vielen chemischen und biologischen Prozessen. In Science berichten Dahms et al. über die direkte Aufzeichnung ultraschneller Proton­bewegungen mittels Schwingungs­spektroskopie. Sie zeigen, dass Protonen in Wasser vorwiegend zwischen zwei Wassermolekülen gebunden sind und dort fluktuierende Bewegungen im Femto­sekunden­bereich ausführen. Diese Dynamik ist 10 bis 50 Mal schneller als das Hüpfen des Protons in eine neue Umgebung, der elementare Schritt der Protonen­wanderung in der Chemie.

Das Proton, der positiv geladene Kern H+ des Wasser­stoff­atoms und kleinste chemische Einheit, spielt eine Schlüssel­rolle in der Chemie und der Biologie. Säuren entlassen Protonen in eine wässrige Umgebung, in der sie hochbeweglich sind und den Transport elektrischer Ladung dominieren. In biologischen Systemen ist der Konzentrationsgradient von Protonen über Zell­membranen die treibende Kraft der Zell­atmung und Energie­speicherung. Selbst nach Jahrzehnten intensiver Forschung sind jedoch die molekularen Geometrien des Protons in Wasser und die Elementar­prozesse der Protonen­dynamik hoch kontrovers geblieben.

Protonen in Wasser werden üblicherweise durch die beiden in Abb. 1A gezeigten Grenz­strukturen beschrieben. Im sogenannten Eigen-Komplex (H9O4+) (links) ist das Proton Teil des zentralen H3O+-Moleküls, das von drei Wasser­molekülen umgeben ist. Im Zundel-Kation (H5O2+) (rechts) bildet das Proton zwei starke Wasser­stoff­brücken mit zwei benachbarten Wasser­molekülen. Zur Beschreibung dieser Systeme auf molekularem Niveau wird die Energie­potential­fläche des Protons verwendet (Abb. 1B), die sich für die beiden Geometrien deutlich unterscheidet. Für den Eigen­komplex erwartet man ein anharmonisches Potential mit einem Minimum, während die Zundelgeometrie ein Doppelminimum-Potential aufweisen sollte. In Wasser sind solche Potentiale hoch­dynamisch und fluktuieren auf schnellen Zeitskalen, ein Verhalten, das durch thermische Bewegungen der umgebenden Wasser­moleküle und des Protons verursacht wird.

Wissenschaftler des Max-Born-Instituts in Berlin und der Ben Gurion University of the Negev in Beer-Sheva, Israel, haben unter Führung von IRIS Adlershof-Mitglied Thomas Elsässer die ultraschnellen Bewegungen und transienten Strukturen von Protonen in Wasser unter Umgebungs­bedingungen sichtbar gemacht. Sie berichten experimentelle und theoretische Ergebnisse in der Zeitschrift Science (doi:10.1126//science.aan5144), welche das Zundel-Kation als die in Wasser vorherrschende Spezies identifizieren. Die Femto­sekunden­dynamik der Proton­bewegungen (1 fs = 10-15 s) wurde mit Hilfe der Schwingungs­über­gänge zwischen den Quanten­zu­ständen des Protons in Echtzeit aufgezeichnet (rote und blaue Pfeile in Abb. 1B). Die besonders aussage­kräftige Methode der zwei­dimensionalen Schwingungs­spektroskopie liefert die gelb-roten und blauen Konturen in Abb. 2A, die den Energiebereich der beiden Übergänge kennzeichnen. Die blaue Kontur befindet sich bei höheren Detektions­frequenzen als die gelb-rote. Dieses Resultat stellt den ersten direkten Nachweis des Doppel­minimum-Charakters des Proton­potentials (Abb. 1B rechts) in nativer wässriger Umgebung dar. Wäre das Proton in einem Potential mit einem Minimum gebunden (Abb. 1B links), würde die blaue Kontur bei kleineren Detektions­frequenzen auftreten als die gelb-rote.

Die Ausrichtung beider Konturen entlang der vertikalen Frequenz­achse zeigt, dass beide Schwingungs­über­gänge einen riesigen Frequenz­bereich innerhalb von weniger als 100 fs durchlaufen. Dies ist eine direkte Folge der ultraschnellen Modulation der Potential­fläche durch die Umgebung. Mit anderen Worten: das Proton nimmt innerhalb von weniger als 100 fs vorübergehend alle Positionen zwischen den beiden Wasser­molekülen ein und verliert extrem schnell die Erinnerung daran wo, es kurz vorher war. Die Modulation des Proton­potentials wird durch starke elektrische Felder verursacht, welche die Wasser­moleküle der Umgebung auf das Zundel-Kation ausüben. Ihre schnelle thermische Bewegung führt zu starken Feldf­luktuationen und Modulationen der Potential­fläche im Zeit­bereich unter 100 fs. Dieses Bild wird unterstützt durch Referenzexperimente mit selektiv präparierten Zundel-Kationen in anderen Lösungs­mitteln und durch detaillierte theoretische Simulationen der Protondynamik (Abb. 2B).

Ein Proton in einem einzelnem Zundel-Kation in Wasser wechselt in eine neue lokale Umgebung durch das Brechen und die Re­konstruktion von Wasser­stoffbrücken. Diese Prozesse sind sehr viel langsamer als die Zitter­bewegung des Protons und laufen im Zeitbereich einiger Pikosekunden ab (1 ps = 1000 fs = 10-12 s). Das hier vorgestellte neue Bild der Proton­dynamik ist von entscheidender Bedeutung für ein Verständnis des Protonen­transports durch den berühmten von Grotthuss Mechanismus und für Proton­verschiebungen in biologischen Systemen.

      

Abbildung 1: Chemische Struktur hydratisierter Protonen in Wasser.


A Schematische Darstellung des Eigen-Kations H9O4+ (links) und des Zundel-Kations H5O2+ (rechts). Die Pfeile markieren die Koordinate r der O-H Bindung und die (O...H+...O) Proton­transfer-Koordinate z. Im Eigen-Kation wird das Proton durch eine kovalente O-H Bindung lokalisiert während es im Zundel-Kation zwischen den beiden Wasser­molekülen delokalisiert ist.
B Anharmonisches Schwingungspotential (links) und Doppel­minimum­potential des Zundel-Kations entlang der Koordinate z (rechts, rote Linie). Das Doppel­minimum­potential wird durch die Einwirkung der Flüssig­keits­umgebung verzerrt (rechts, gepunktete Linie). Die roten und blauen Pfeile markieren Schwingungs­übergänge zwischen den Quanten­zuständen des Protons, rote Pfeile vom Grund- in den ersten angeregten Zustand und blaue Pfeile vom ersten in den zweiten angeregten Zustand. Eine Modulation der Potential­flächen verändert den Abstand der Quantenzustände und damit die Energie der Schwingungs­über­gänge was durch zwei­dimensionale Schwingungs­spektroskopie nach­gewiesen wird.





Abbildung 2: Femto­sekunden­dynamik der Proton­bewegung (1 fs = 10-15 s).



A Zweidimensionales Schwingungs­spek­trum mit dem Übergang vom Grund- in den ersten angeregten Zustand (gelb-rote Kontur) und vom ersten in den zweiten angeregten Zustand (blaue Kontur). Die Ausrichtung der beiden Konturen entlang der Achse der Anregungsfrequenz wird durch ultraschnelle Frequenzfluktuationen und den Gedächtnisverlust in der Proton­position verursacht.
B Theoretisch berechnete Echt­zeit­dynamik des Protons im Zundel-Kation. Innerhalb von weniger als 100 fs erfährt das Proton große Auslenkungen entlang der z-Koordi­nate, die die beiden Wassermoleküle verbindet. Auf Grund der ultraschnellen Modulation des Potentials durch die umgebenden Wassermoleküle nimmt das Proton vorübergehend alle Positionen entlang z ein.





Abbildung 3: Veranschaulichung der Dynamik hydratisierter Protonen in einem Bild der klassischen Physik.


Das Proton Smiley sitzt in der Mitte eines Sofas mit zwei Plätzen. Wenn das Sofa durch eine mechanische Kraft angehoben oder abgesenkt wird verändert sich die Form der Sitzfläche und das Proton bewegt sich auf dem Sofa hin und her. Diese Bewegungen treten im realen System auf einer Zeitskala unterhalb von 100 fs (10-13 s) auf. Nach einer Durch­schnitts­zeit von ca. 1 ps = 1000 fs = 10-12 s zerbricht das Sofa und das Proton bewegt sich an einen neuen Platz. Das neue Sofa besteht aus einem Teil des alten (blau) und einem neuen Teil (rot).

Large-amplitude transfer motion of hydrated excess protons mapped by ultrafast 2D IR spectroscopy
F. Dahms, B.P. Fingerhut, E.T.J. Nibbering, E., and T. Elsaesser
Science, published online


 
   
Röntgen-„Video“ ermöglicht Einblicke in die Bildung molekularer Schichten

Dünnschicht-Technologien, die Kontrolle auf atomaren und molekularen Skalen versprechen, haben in den letzten Jahren zunehmendes Interesse erregt, da traditionelle Herstellungsverfahren ihre grundlegenden Grenzen erreichen. Ein Team aus dem Institut für Physik der Humboldt-Universität zu Berlin um Anton Zykov, Stefan Kowarik und Jürgen P. Rabe (Mitglied von IRIS Adlershof) hat in Kooperation mit Kollegen vom PETRA III Synchrotron am DESY Hamburg das Nicht-Gleichgewichts-Wachstum von halbleitenden organischen Molekülen unter Nutzung innovativer, zeitaufgelöster Röntgenstreuung untersucht. Eine Filmsequenz der Röntgenstreuung während der Molekularstrahl-Deposition zeigt das Titelbild eines Sonderbandes des Journal of Chemical Physics zum Thema „Atomare und molekulare Schicht-Prozessierung“.

Halbleitende organische Moleküle bergen ein enormes Potential für zukunftsweisende Anwendungen in organischen Licht-emittierende Dioden (OLED), Kamera-Sensoren oder in Speicherbausteinen. Viele dieser Bauteile beruhen im Kern auf ultradünnen Schichten funktionaler molekularer Materialien. Deren Herstellung durch Abscheidung von Molekülen aus der Gasphase ist ein komplexer Prozess, der die Molekül-Adsorption auf einem Substrat, ihre Diffusion und Selbstorganisation umfasst. Da viele dieser Prozesse nicht unter Bedingungen eines lokalen thermodynamischen Gleichgewichts ablaufen, stellt das Verständnis dieser Prozesse und ihrer Geschwindigkeiten eine große Herausforderung dar.
Mittels innovativer Messungen der diffusen Röntgenstreuung an der P03 Beamline des PETRA III Synchrotrons gelang es den Forschern nun, „Videos“ der Wachstumsprozesse auf der Nanoskala aufzunehmen. Die Messung ermöglicht es Keimbildung, Inselwachstum und die Rauhigkeitsentwicklung der Schicht zu verfolgen. Die Forscher zeigen, dass die Ergebnisse der neuen Röntgentechnik sehr gut mit etablierten Rastersonden-Techniken übereinstimmen und zeitaufgelöste Messungen möglich sind, ohne das Wachstum zu stören. In der Arbeit wurde eine signifikante Verbesserung im Diffusionsverhalten von Molekülen zwischen der ersten und den nachfolgenden Molekülschichten festgestellt und die Nukleationsenergie im Rahmen aktueller Wachstumstheorien quantitativ bestimmt. Die Anwendung der neuen Röntgen-Videos wird zukünftig helfen, über die Anwendung simpler Wachstums-„Rezepte“ hinauszukommen und ein fundiertes, fundamentales Verständnis des Schichtwachstums zu erlangen.

Diffusion and nucleation in multilayer growth of PTCDI-C8 studied with in situ X-ray growth oscillations and real-time small angle X-ray scattering
A. Zykov, S. Bommel, C. Wolf, L. Pithan, C. Weber, P. Beyer, G. Santoro, J.P. Rabe, and S.Kowarik
J. Chem. Phys. 146, 052803 (2017)


 
GLAD ermöglicht neuen organischen Datenspeicher

Giovanni Ligorio, Marco Vittorio Nardi und Norbert Koch, Mitglied von IRIS Adlershof, haben eine Technik entwickelt, um neuartige Speicherchips herzustellen. Die Resultate wurden nun in Nano Letters publiziert.

Autor Dr. Giovanni Ligorio erklärt: “Derzeit wird an neuen Festspeichern geforscht, um Grenzen traditioneller Speichertechnologien zu überwinden. Neue Materialien, .z B. organische Halbleiter, und neue Architekturen werden jetzt in Betracht gezogen, um hohe Speicherdichten, hohe Schreibgeschwindigkeiten, niedrige Herstellungskosten und einen niedrigen Energieverbrauch zu ermöglichen.
Üblicherweise werden anorganische Halbleiter mittels Lithographietechniken gefertigt. Hier zeigen wir die Herstellung von nanostrukturierten Bauteilen mit einer anderen Technik: Glancing Angle Deposition (GLAD), auf deutsch etwa: Blickwinkelablagerung.
Diese Technik ermöglicht die Erstellung maßgeschneiderter nanostrukturierter Oberflächen mit physikalischer Gasphasenabscheidung, indem die Substratorientierung in Bezug auf die Richtung der Dampfquelle gesteuert wird. Wenn dünne Filme schräg auf das Substrat abgeschieden werden, d.h. der Dampffluss nicht senkrecht zur Substratoberfläche ist, wird eine geneigte säulenförmige Nanostruktur erzeugt.


(a) Herstellung der Nanosäulen via CVD (b) AFM-Aufnahme der Säulen (c) Skizze der Ansteuerung (d) Skizze eine Säule mit Filament ©G.Ligorio
 
Wird eine geeignete Spannung zwischen den beiden Elektroden des Speichers angelegt, bildet sich ein leitfähiger Pfad (oder Filament) in den Nanosäulen. Das Filament schließt die Elektroden kurz und senkt den Widerstand drastisch. Mit einem sehr hohen Strom kann das Filament wieder zerstört werden. Dies programmiert die Säule wieder in den ursprünglichen Zustand mit hohem spezifischen Widerstand. Da dies beliebig wiederholt werden kann, können wir zwei Zustände programmieren: hoher und niedriger Widerstand (d. h. EIN oder AUS).
Wir streben die Herstellung von Geräten in strukturierten Arrays an (in dieser Publikation sind die Nano-Säulen nicht gitterförmig geordnet, sondern zufällig verteilt). Dies ermöglicht die Ansteuerung mit Querstegelektroden, welche durch Bedrucken hergestellt werden können, sowie
die Fabrikation von Speichern mit einer Dichte von ungefähr 1 GB / cm² unter Verwendung  neuer Materialien, z.B. organischer Halbleiter.“
 
Lithography-Free Miniaturization of Resistive Nonvolatile Memory Devices to the 100 nm Scale by Glancing Angle Deposition
G. Ligorio, M. Vittorio Nardi, and N. Koch
Nano Lett. 17 (2017) 1149


 
Farb-Dualität von Photonen

Normalerweise wird Quanten­frequenz-Kon­ver­tie­rung ein­ge­setzt um Pho­to­nen (ein­zel­nen Licht­quan­ten) mög­lichst voll­ständig von einer Farbe (Fre­quenz) in eine andere zu trans­fer­ie­ren. Hier­für gibt es ver­schie­de­ne Grün­de, zum Bei­spiel um die De­tek­tions­ef­fi­zienz zu er­hö­hen oder um Pho­tonen für die Quan­ten-Kom­mu­ni­ka­tion ins Tele­kom­mu­ni­ka­tions-Band zu bringen, wo sie unter kleinst­mö­gli­chem Ver­lust durch opti­sche Glas­fasern geführt werden können.

Aber was genau passiert, wenn man den Kon­ver­tie­rungs­pro­zess exakt "in der Mitte" stoppt? Quan­ten­me­cha­nisch lan­det man dann in einem Über­la­ge­rungs­zu­stand eines Pho­tons, dass sich in zwei Farb­zu­stän­den befindet. Das ist ein­er­seits sehr spannend und interessant! Aber wie beweist man, dass tat­säch­lich ein echten (kohärenter) Quanten-Über­la­ge­rungs­zu­stand vor­liegt? Und könn­ten solche Zu­stän­de viel­leicht sogar nützlich sein?


APS/Alan Stonebraker
Die Illustration zeigt die Umwandlung eines Photons von einer Frequenz – oder Farbe – in ein Photon in einer Quanten-Superposition von zwei verschiedenen Farben, dessen Kohärenz mit Hilfe eines Ramsey-Interferometers nachgewiesen wird.

Für andere Quan­ten­systeme (wie den Spin von ein­zel­nen Elek­tro­nen, ein­zel­nen Atomen/Ionen...) sind solche über­lager­ten Ener­gie­zu­stände zwischen Grund­zu­stand und an­ge­reg­tem Zu­stand (des Elektrons) längst bekannt. Eine Mög­lich­keit, sie zu er­zeu­gen, ist das An­le­gen ei­nes soge­nann­ten Pi/2-Pulses aus Laser­licht oder Mikro­wellen. In­dem man dann dem System die Mög­lich­keit zur frei­en Ent­wick­lung gibt, wobei eine Pha­sen­än­de­rung pro­portio­nal zur Ener­gie­diffe­renz auf­ge­nom­men wird, und man direkt da­nach einen wei­te­ren Pi/2-Puls hin­zu­fügt, er­zeugt man ein soge­nanntes Ramsey Inter­fero­meter. Und diese Art des Quanten­inter­fero­meters ist bereits sehr weit ver­breitet in einer Vielzahl von An­wen­dun­gen.

Um also zu zeigen, dass tat­sächlich ein­zelne Photonen in einem echten quan­ten­­me­cha­­ni­­schen Über­­lagerungs­­zustand von zwei Farben er­zeugt wurden und dies auch An­wen­dung fin­den kann, soll­te erst­malig die Ramsey Interferenz mit ein­zel­nen Pho­to­nen gezeigt werden. Tech­nisch be­steht dabei die Heraus­­forde­rung darin, dass die Quan­ten­fre­quenz-Kon­ver­tie­rung der­art prä­zi­se sein muss, dass man zwei Kon­ver­tie­run­gen kas­ka­­dieren und eine kon­trollier­bare Pha­sen­­änderung da­zwi­schen im­ple­men­tie­ren kann. Und genau dies ist in der vor­lie­gen­den Arbeit ge­lungen.

Ne­ben­bei be­merkt gibt es in allen "tra­ditio­nel­len" Ramsey Inter­­fero­­metern immer auch die Mög­lich­keit, dass der Über­­la­gerungs­­zu­stand aus Grund­­zu­stand und an­ge­reg­tem Zu­stand spon­tan in den Grund­­zu­stand kol­la­biert - we­gen der Kopp­lung zum elektro­mag­ne­ti­schen (Vakuum-)Feld. Für Pho­to­nen, die selbst die Quan­ten des elek­tro­mag­ne­ti­schen Fel­des dar­stel­len, existiert dieser Mög­lich­keit prin­zi­piell nicht. Das heißt in­trin­sisch „leben“ solche Farb-Über­­la­ge­rungs­zu­stände un­be­grenzt lange.

Die entsprechende Physical Review Letters Publikation “Ramsey Interference with Single Photons”[1]und der be­glei­ten­de View­point “Photon Qubit is Made of Two Colors”[2] sind als eines der “Highlights of the Year 2016” vom APS Physics ausgewählt worden. Einer der Authoren dieser Arbeit ist Dr. Sven Ramelow, der assoziiert ist mit IRIS Adlershof und seit kurzem seine Emmy-Noether-Gruppe am Institut für Physik der Hum­boldt Uni­ver­sität leitet. Während im letzten Jahr wieder sehr viele Meilen­steine der Physik in PRL publiziert wurden, be­grün­de­te APS Physics die Auswahl: “Es ist keine Über­raschung, dass der Nach­weis von Gra­vi­ta­tions­wel­len durch LIGO an der Spitze der Liste der steht. Die an­de­ren Plätze gin­gen an Ar­bei­ten, die einen be­son­de­ren Per­spektiv­­wech­sel mar­kier­ten, eine be­son­ders be­­ein­­drucken­den ex­peri­men­telle Leis­tung de­monstrier­ten oder uns einfach zu nach­denken brachten.

Nicht ganz zufällig arbeitet Dr. Sven Ramelow gerade an auf dieser Arbeit auf­bauenden Ideen und Ex­peri­menten, und freut sich schon auf deren Im­ple­men­tierung am IRIS Adlershof und am Institut für Physik und die ent­sprechen­den neu­en, fas­zi­nie­ren­den Er­geb­nisse.


APS/Alan Stonebraker
  [1] Ramsey Interference with Single Photons
S. Clemmen, A. Farsi, S. Ramelow, A.L. Gaeta
Phys. Rev. Lett. 117, 223601 (2016)

[2] Viewpoint: Photon Qubit is Made of Two Colors
P. Treutlein

Physics 9, 135 (2016)


 
Licht kontrolliert die Reparatur von Materialien

Ein Team unter Leitung von Forschern der Humboldt-Universität zu Berlin hat erstmals Kunst­stoff­beschichtungen ent­wickelt, die mit Hilfe von Licht gezielt Beschädigungen heilen können. Eine durch Erwärmen hervor­gerufene Selbst­aus­besserung des Materials findet nur dort statt, wo die beschädigte Stelle vorher mit Licht einer be­stimmten Farbe beleuchtet wurde. Die viel­ver­sprechenden Ergebnisse dieser Studie wurden nun in Nature Communications veröffentlicht.



Muss ein stark beschädigter Alltags­gegen­stand ausgewechselt werden, ist das zumeist umwelt­belastend und teuer. Um dies in Zukunft zu vermeiden, arbeiten Forscher seit Jahren an der Ent­wicklung neuer Materialien, die Kratzer oder Risse reparieren können. Besonders Kunst­stoff­beschichtungen, die sich durch Hitze­einfluss selbst ausbessern, sind stark in den Fokus der Forschung gerückt. Werden derartige Materialien erwärmt, fangen sie durch eine chemische Reaktion an zu fließen und ermöglichen eine gleich­mäßige und komplette Ausbesserung des Schadens. Beim Erkalten erhärtet der Kunst­stoff erneut und wird unter Aus­bildung der ursprünglichen chemischen Struktur wieder robust. Allerdings werden die Eigen­schaften des Materials durch die thermische Belastung des Heil­verfahrens nach und nach in Mit­leidenschaft gezogen, sodass dieses schließlich unbrauchbar wird.

Um diese Probleme zu umgehen, hat ein Forscher­team von der Humboldt-Universität zu Berlin, der Friedrich-Schiller Universität in Jena, der Berliner Bundesanstalt für Material­forschung und –prüfung sowie des Helmholtz-Zentrum Geesthacht in Teltow eine intelligente Kunst­stoff­beschichtung ent­wickelt, in der mittels gezielter Bestrahlung mit Licht die thermische Heilung auf den Bereich der Be­schädigung reduziert wird.

 

„Unser Ziel war es, die unversehrten Teile einer Beschichtung vor Alterung zu schützen.“, sagt der leitende Wissen­schaftler Stefan Hecht und fügt hinzu: „Indem wir Licht als Stimulus verwenden, halten wir eine Fern­bedienung in unseren Händen, die in der Lage ist, die Ausbesserungs­fähigkeit unseres Materials je nach Bedarf an- und auszuschalten.“ Werden beschädigte Bereiche der Beschichtung beleuchtet, wird die Ausbesserungs­funktion erst ermöglicht. Durch Licht einer anderen Wellen­länge kann der Vorgang rück­gängig gemacht werden und das ursprüngliche Material wird wieder erhalten – nun aber in seinem intakten Zustand.

Diese wegweisende Entwicklung ermöglicht zukunftsnah die Verwendung fernsteuerbarer Materialien in verschiedenen Alltags­prozessen und Produkten. So könnten diese Beschichtungen als Lacke in Anwendungen wie der prozessorientierten Nanofabrikation oder auch im 3D-Druck zum Einsatz kommen.

Conditional repair by locally switching the thermal healing capability of dynamic covalent polymers with light
A. Fuhrmann, R. Göstl, R. Wendt, J. Kötteritzsch, M.D. Hager, U.S. Schubert, K. Brademann-Jock, A.F. Thünemann, U. Nöchel, M. Behl und S. Hecht
Nature Communications  (2016), published online
DOI: 10.1038/ncomms13623

 
Die Sonne anzapfen

Ein Team von Forschern des IRIS Adlershof der Humboldt-Universität zu Berlin und der Technischen Universität Eindhoven in den Niederlanden hat dünne Plastikfilme entwickelt, die sich kontinuierlich im Sonnenlicht bewegen. Derartige Materialien, die die Energie des Sonnenlichtes direkt in Bewegung umwandeln können, sind vielversprechende Kandidaten für die Entwicklung von solar getriebenen aktiven Oberflächen, wie z.B. in selbstreinigenden Fenstern. Die Ergebnisse dieser Studie wurden jetzt in Nature Communications veröffentlicht.

Um die Energie der Sonne zu nutzen, sind in den vergangenen Jahren zunehmend alternative Strategien entwickelt worden, um die Probleme mit der Speicherung der Sonnenenergie zu umgehen und diese direkt in mechanische Arbeit umzuwandeln. Ein vielversprechender Ansatz dazu sind lichtgetriebene molekulare Systeme und Maschinen. Jedoch ist das Sammeln und Verstärken der Reaktionen der einzelnen Moleküle, bis hin zu messbarer mechanischer Arbeit nach wie vor eine große Herausforderung. Auch wird hierzu bislang intensive, energiereiche UV-Strahlung benötigt, was derartige Systeme im Zusammenhang mit der Nutzung von größtenteils sichtbarem Sonnenlicht eher ungeeignet erscheinen lässt..

Nun haben sich deutsche und niederländische Chemiker zusammengetan und von Ihnen entwickelte Tetrafluorazobenzol-farbstoffe, die in grünem bzw. blauem Licht effizient ihre Form ändern, in Flüssigkristallen angeordnet. Letztere wurden dann durch eine Polymerisation in dünnen Plastikfolien fixiert, die sich im Sonnenlicht biegen und chaotisch hin und her schwingen.

 


Direkte Umwandlung von Sonnenlicht in Bewegung durch Organisation lichtempfindlicher Moleküle
Abbildung: Dr. David Bléger


Durch Variation wichtiger Systemparameter fanden die Forscher heraus, dass die Auslenkung der Plastikfilme sowohl von der Intensität als auch von der Wellenlänge des Lichts abhängt und nur im Falle gleichzeitiger Bestrahlung mit beiden Farben, d.h. grün und blau, eintritt. Im Ergebnis kann makroskopische Bewegung durch “einfaches” Sonnenlicht, d.h. ohne künstliche Lichtquellen, erzeugt werden.

Die Autoren prognostizieren alltagstaugliche praktische Anwendungen, wie selbstreinigende Oberflächen, z.B. in Fenstern. Darüber hinaus sind die Ergebnisse für die Entwicklung von autonomen, sonnenlichtgetriebenen Nano- und Mikromaschinen von Bedeutung.

A chaotic self-oscillating sunlight-driven polymer
K. Kumar, C. Knie, D. Bléger, M. A. Peletier, H. Friedrich, S. Hecht, D. J. Broer, M. G. Debije and A. P. H. J. Schenning
Nature Communications  (2016), published online
DOI: 10.1038/ncomms11975

 
Flexible optische Speicher

Forscher der Humboldt-Universität zu Berlin, unter der Leitung von Professor Stefan Hecht, Mitglied von IRIS Adlershof, haben in Zusammenarbeit mit Wissenschaftlern der Universität Strasbourg & CNRS in Frankreich und der Universität Nova Gorica in Slowenien leistungsstarke Speicherelemente entwickelt, die mit Licht beschrieben und gelöscht werden können. Hierzu haben sie kleine photoschaltbare Moleküle mit einem halbleitenden Polymer vereint. Darüber hinaus konnten erste Prototypen der optischen Speicher auch auf flexiblen Unterlagen realisiert werden und versprechen somit Anwendungen in trag- und biegbarer Elektronik sowie intelligenten Bauelementen. Die Ergebnisse wurden in Nature Nanotechnology veröffentlicht.

Um immer größere Datenmengen in elektronischen Bauteilen (RAM-Arbeitsspeicher, Festplatten, USB-Speicher usw.) zu speichern, müssen Alternativen zu konventionellen siliziumbasierten  Technologien entwickelt werden. Die kontinuierliche Miniaturisierung von elektronischen Schaltkreisen, die mit einer zunehmend wachsenden Zahl von Speicherelementen pro Fläche verbunden ist, stößt mittlerweile aufgrund der damit einhergehenden hochkomplizierten Fertigungssschritte an erste Grenzen. Ein attraktiver alternativer Ansatz verfolgt Speicherelemente – sogenannte “multilevel memories” – in denen nicht nur ein, sondern mehrere Bits pro Einheit gespeichert werden können.

Nun hat ein europäisches Team von Wissenschaftlern aus Berlin, Strasbourg und Nova Gorica licht-programmierbare organische Dünnschichttransistoren als Grundlage für eben solche “multilevel memories” entwickelt. Dazu haben die Forscher ein speziell maßgeschneidertes Molekül, das als optischer Schalter fungiert, mit einem halbleitenden Polymer gemischt.

Durch Beleuchtung mit ultraviolettem bzw. grünem Licht zum Schreiben bzw. Löschen von Informationen werden die molekularen Schalter zwischen zwei Formen hin- und hergeschaltet, wobei eine der beiden den Stromfluß durch das halbleitende Polymer ermöglicht (“AN”) während die andere ihn behindert (“AUS”).
 

 


Durch den Einbau dieser Komponenten in Transistoren und unter Nutzung kurzer Laserpulse konnten die Forscher Speicherkapazitäten von 8 Bit realisieren. Diese Prototypen weisen hohe Stabilität über 70 Schreib-Lese-Zyklen sowie einen Datenerhalt über mehr als 500 Tage auf.

Darüber hinaus konnte das Konzept auch auf flexible und leichte Unterlagen, wie z.B. Polyethylenterephthalat (PET), übertragen werden. Die resultierenden “soften” Bauelemente waren auch nach 1000 Biegezyklen noch voll funktionstüchtig und demonstrierten so eindrucksvoll ihre Stabilität und Eignung für flexible Elektronik.
 
Die Erkenntnisse dieser Studie haben große Bedeutung für die Entwicklung von optisch programmierbaren und flexiblen, elektronischen Bauelementen mit einem vielfältigen Anwendungspotenzial, z.B. in optischen Speichermedien und logischen Schaltkreisen.

Flexible non-volatile optical memory thin-film transistor device with over 256 distinct levels based on an organic bicomponent blend
T. Leydecker, M. Herder, E. Pavlica, G. Bratina, S. Hecht, E. Orgiu, and P. Samorì
Nature Nanotechnology  (2016),
DOI: 10.1038/nnano.2016.87

 
Reproducibility in density functional theory calculations of solids

The success and widespread popularity of density-functional theory (DFT) over the last decades has given rise to an extensive range of dedicated codes for predicting molecular and crystalline properties. However, each code implements the formalism in a different way, raising questions about the reproducibility of such predictions. In this article, the results of a community-wide effort is reported, comparing 15 solid-state codes, using 40 different potentials or basis set types, to assess the quality of the equations of state for 71 elemental crystals. The overall conclusion is that predictions from recent codes and pseudopotentials agree very well, with pairwise differences that are comparable to those between different high-precision experiments. Results of older methods, however, show stronger discrepancies.

exciting, the program package [1,2] developed in the group of Claudia Draxl at the Humboldt-Universität zu Berlin (Physics Department and IRIS Adlershof) represents one of the all-electron full-potential implementations of DFT. It employs the linearized-augmented planewave basis, which is considered the gold standard within the condensed-matter community. Within this study, exciting has proven to be among the three most precise packages, with nearly negligible differences between them.

 


exciting
has not only evolved into a benckmark code for DFT but has a strong focus on excitations that are treated within time-dependent DFT and many-body perturbation theory. In August 2016, HoW exciting! 2016 [3] will take place at the Campus Adlershof, consisting of an international workshop on excitations in solids and a hands-on course  employing exciting.

[1]   exciting-code.org
[2]  
exciting: a full-potential all-electron package implementing density-functional theory and many-body perturbation theory
A. Gulans, S. Kontur, C. Meisenbichler, D. Nabok, P. Pavone, S. Rigamonti, S. Sagmeister, U. Werner, and C. Draxl
J. Phys: Condes. Matter (Topical Review) 26 (2014) 363202
DOI: 10.1088/0953-8984/26/36/363202
[3]   how-exciting-2016.physik.hu-berlin.de
     
Reproducibility in density functional theory calculations of solids
K. Lejaeghere, G. Bihlmayer, T. Bjoerkman, P. Blaha, S. Bluegel, V. Blum, D. Caliste, I. E. Castelli, S. J. Clark, A. Dal Corso, S. de Gironcoli, T. Deutsch, J. K. Dewhurst, I. Di Marco, C. Draxl, M. Dulak, O. Eriksson, J. A. Flores-Livas, K. F. Garrity, L. Genovese, P. Giannozzi, M. Giantomassi, S. Goedecker, X. Gonze, O. Granaes, E. K. U. Gross, A. Gulans, F. Gygi, D. R. Hamann, P. J. Hasnip, N. A. W. Holzwarth, D. Iusan, D. B. Jochym, F. Jollet, D. Jones, G. Kresse, K. Koepernik, E. Kuecuekbenli, Y. O. Kvashnin, I. L. M. Locht, S. Lubeck, M. Marsman, N. Marzari, U. Nitzsche, L. Nordstrom, T. Ozaki, L. Paulatto, C. J. Pickard, W. Poelmans, M. I. J. Probert, K. Refson, M. Richter, G.-M. Rignanese, S. Saha, M. Scheffler, M. Schlipf, K. Schwarz, S. Sharma, F. Tavazza, P. Thunstroem, A. Tkatchenko, M. Torrent, D. Vanderbilt, M. J. van Setten, V. Van Speybroeck, J. M. Wills, J. R. Yates, G.-X. Zhang, and S. Cottenier
Science 351 (2016), 1415
DOI: 10.1126/science.aad3000

 


WEITERE SCIENTIFIC HIGHLIGTHS